城市大氣生活方式源排放與二次轉化及其健康效應.pdf

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1、胡敏胡敏 張子睿張子睿 尚冬杰尚冬杰 郭松郭松 朱雯霏朱雯霏 宋凱宋凱 吳志軍吳志軍 滿睿琪滿睿琪環境模擬與污染控制國家聯合重點實驗室環境模擬與污染控制國家聯合重點實驗室北京大學環境科學與工程學院北京大學環境科學與工程學院Email:城市大氣生活方式源排放與二次轉化及其健康效應城市大氣生活方式源排放與二次轉化及其健康效應20230831 上海2匯報內容匯報內容一一研究背景與存在不足研究背景與存在不足二二科學問題與研究方案科學問題與研究方案三三研究結果研究結果與未來展望與未來展望 機動車源排放及光化學生成SOA與其影響因素 餐飲源排放及光化學生成SOA與其影響因素 城市生活方式源排放對SOA貢獻

2、及其健康效應3中國生態環境狀況公報（2020年，2021年）PM2.5,g/m3O3,g/m3顆粒物濃度下降大氣氧化性增強“十三五”期間，我國城市大氣PM2.5濃度持續下降，臭氧濃度上升PM2.5污染尚未得到根本性控制2020年和2021年，全國PM2.5年均濃度33 g/m3,30 g/m3高于最新WHO空氣質量指導值 5 g/m3仍有125/121個城市PM2.5年均濃度超標(1/3城市)在不利氣象條件下，重污染天氣時有發生“十四五”污染防治目標研究背景：研究背景：PM2.5持續改善仍是國家重大需求持續改善仍是國家重大需求國務院國務院關于深入打好污染防關于深入打好污染防治攻堅戰的意見治攻堅

3、戰的意見（2021）至2025年，空氣質量優良天數比率達到87.5%全國重度及以上污染天數比率控制在1%以內PM2.5濃度下降10%O3濃度增長趨勢得到有效遏制，實現PM2.5和O3協同控制4過去二十年來全球城市空氣污染的發展趨勢評估2000年至2019年期間全球城市人口同時暴露于O3、PM2.5和NO2的趨勢。覆蓋13160個城市地區和地面監測網絡（對流層臭氧評估報告），整理地面O3觀測全球近10000個觀測站，PM2.5、NO2和O3平均濃度和夏季每日最大8小時平均值（O3 MDA8）Pierre Sicard et al,Science of the Total Environment

4、858(2023)160064 5PM2.5暴露略有下降（平均0.2%年1），65%的城市水平有所上升。美國東部、歐洲、中國東南部和日本有所改善，而中東、撒哈拉以南非洲和南亞則有所增加。NO2年平均濃度增加，全球71%城市（平均+0.4%年1），隨著北美和歐洲的改善，撒哈拉以南非洲、中東和南亞地區的暴露增加，與社會經濟發展一致。臭氧：由于NO滴定O3降低，全球城市人口對O3暴露（89%的觀測點，平均+0.8%年1）。夏季O3MDA8在全球74%的城市上升（平均+0.6%年1），而北美、北歐和中國東南部由于前體排放的減少而下降。O3MDA8增幅最高（3%年1）發生在赤道非洲、韓國和印度。過去二十

5、年來全球城市空氣污染的發展趨勢As an important contributor to PM,SOAs are formed through the photochemical oxidation of VOCs and condensation of subsequent organic compounds of low volatility(Han et al.,2017).Tropospheric O3 is produced via complex photochemistry between VOCs and NOx,during which RO2and HO radicals

6、 efficiently convert NO to NO2,subsequently leading to the net accumulation of O3(Chameides et al.,1992).VOCs are precursors of both SOA and O3Zhan,J et al,EP,202110空氣質量改變對人體健康影響空氣質量改變對人體健康影響(Nie et al.Atmospheric Research,2021)疫情期間的低排放情景下，PM2.5和PM10造成的過早死亡人數顯著降低11AQI六參數在疫情與非疫情期間的濃度變化2019年非疫情與2020年疫

7、情期間的空氣污染造成的過早死亡人數新粒子生成造成顆粒物數濃度的爆發增長及健康效應新粒子生成造成顆粒物數濃度的爆發增長及健康效應除質量濃度外，顆粒物數濃度及其粒徑分布對敏感人群（兒童等）健康有顯著影響超額風險(%)滯后日(days)超額風險：污染物的日均濃度95%顯著增加時，兒童每日呼吸就診的變化Lag0-1，lag0-7為0-1天和0-7天的滑動均值12(Fant et al.,Thorax,2021)新粒子新粒子生成（生成（New Particle Formation,NPF）普遍性）普遍性(Kerminen et al.,ERL,2018)NPF在全球不同環境下（城市、郊區、高山、極地和海

8、洋）普遍發生數據來源：已發表文獻，183個站點，其中中國24個站點13疫情期間，一次排放減少，新粒子生成致霾貢獻增加疫情期間，一次排放減少，新粒子生成致霾貢獻增加14 2020年疫情影響下一次排放顆粒物較歷史同期明顯減少 新粒子生成速率上升，增長速率穩定 相較減弱的一次排放，新粒子致霾重要性上升一次排放一次排放新粒子生成新粒子生成.氣態分子核模態顆粒物“種子”顆粒物數濃度有機物二次轉化增強一次顆粒物下降(Tang L Z,Hu M*et al.,GRL,2021)一次排放持續下降，空氣質量持續改善，一次排放持續下降，空氣質量持續改善，NPF的貢獻增加的貢獻增加 2013-2019年，一次排放下

9、降趨勢（新鮮交通排放、老化交通排放+柴油車排放、煤燃燒+生物質燃燒）2017-2019年，成核和二次生成顯著增加15(Shang D J,Hu M*et al.,EP,2022)新粒子生成發生頻率的長期分析與未來預測新粒子生成發生頻率的長期分析與未來預測 2013-2020年期間，SO2及CS減少沿著新粒子生成頻率“等高線”進行 推測未來SO2與CS減少比例相等情景，或CS減少更快的情景下，NPF發生頻率會增高(Shang D J,Hu M*et al.,JGR,2023)16城市地區較高的有機氣溶膠含量造成顯著的健康效應城市地區較高的有機氣溶膠含量造成顯著的健康效應(Zhou et al.E

10、NVIRON SCI-PROC IMP,2020；Nault,et al.,ACP,2021;IPCC,Climate Change 2021,2022)2001-2019年亞洲地區顆粒物化學組成 有機氣溶膠（OA）是顆粒物的重要化學組成，在城市地區占比為 43-75%人為源有機氣溶膠在全球產生負面的健康效應人為源有機氣溶膠造成的過早死亡人數1718機動車與餐飲源對顆粒物貢獻愈發重要機動車與餐飲源對顆粒物貢獻愈發重要機動車與餐飲源對PM2.5的貢獻占比增加，燃煤和工業源貢獻相對下降 注：機動車分配到移動源，餐飲源分配到生活面源2013年年2017年年2021年年PM2.5=89 g/m3PM2

11、.5=58 g/m3PM2.5=33 g/m3年份移動源g/m3生活面源g/m3PM2.5g/m3201328/89 201726 7 58 202115 5 33 2013-2021北京市源解析結果(數據來源：北京市生態環境局)英國 倫敦23%30%英國 曼徹斯特19%35%中國 北京20%20%西班牙 巴塞羅那17%16%中國 港35%26%美國 紐約16%14%餐飲源排放一次有機氣溶膠餐飲源排放一次有機氣溶膠機動車排放一次有機氣溶膠機動車排放一次有機氣溶膠其他有機氣溶膠其他有機氣溶膠 生活方式源（機動車與餐飲源）成為城市大氣污染的主要來源 機動車和餐飲源排放POA占總有機氣溶膠的30%-

12、60%，但是SOA占比仍不清楚生活方式源成為超大城市主要大氣污染物來源生活方式源成為超大城市主要大氣污染物來源19(C.Mohr et al.,ACP,2012;J.D.Allan et al.,ACP,2010;Hu Wei et al.,ACP,2017;Berto P.Lee et al.,AE,2015;Sun Yele et al.,ACP,2010)20燃煤源重工業遷移遷移出城市，燃煤的管控管控硫酸鹽濃度逐年下降下降生物質燃燒源露天秸稈燃燒的管控管控，氯鹽、BBOA（Biomass Burning OA）濃度逐年下降下降機動車源機動車源機動車保有量逐年上升上升，燃油車仍占絕對優勢優

13、勢硝酸鹽濃度穩定且占比逐年上升上升餐飲源餐飲營業額逐年上升上升，管控滯后滯后餐飲一次COA（Cooking POA）在POA占比較大較大北京2013-2020年秋冬季顆粒物化學組成演變北京2012-2018年秋季有機氣溶膠組成演變(Lei et al.,EP,2021;Li et al.,EP,2021)生活方式源是城市有機氣溶膠的重要貢獻者生活方式源是城市有機氣溶膠的重要貢獻者21機動車源對顆粒物污染的貢獻高，但未來將持續被削弱機動車源對顆粒物污染的貢獻高，但未來將持續被削弱汽車總量增長增長，燃油車占比較高較高(96%)，但隨著尾氣排放標準加嚴加嚴、油品改進改進和新能源車替代替代而有效緩解緩

14、解(數據來源：中國移動源環境管理年報,北京市生態環境局,2021；2022-2028年中國汽車行業市場深度評估及投資機會預測報告)不同油品的污染物排放分擔率2016-2021年我國汽車保有量變化22餐飲源對顆粒物污染的貢獻認識比較模糊，亟待細化餐飲源對顆粒物污染的貢獻認識比較模糊，亟待細化國標僅有油煙油煙排放濃度限值；少量地方標準考慮非甲烷總烴非甲烷總烴的限值；在編白皮書增加室內外細顆粒物及室內外細顆粒物及VOCs限值限值機動車源影響大大，研究多多，未來被削弱削弱，而餐飲源影響小小，研究少少，未來更凸顯凸顯疫情影響(數據來源：中國飯店協會、新華網)SOA生成機制復雜，生成機制復雜，氣態前體物的

15、氣相氧化-氣粒分配、非均相氧化和POA的老化SOA模擬值與實測值無法閉合，模擬值與實測值無法閉合，常常被低估（觀測值/模擬值1）觀測值觀測值/模擬值模擬值1SOA生成機制不清，模式模擬結果與觀測值無法閉合生成機制不清，模式模擬結果與觀測值無法閉合23（Heald et al.,GRL,2011）24城市機動車與餐飲源城市機動車與餐飲源SOA識別存在較大不確定性識別存在較大不確定性CMAQ模擬得到的洛杉磯城市地區的SOA來源多碳數烷烴/環烷烴、芳香烴類對機動車SOA貢獻顯著鏈狀烷醛/烯醛類對餐飲源SOA貢獻顯著不足：兩類源SOA的生成機制不明，明確兩類源SOA化學特征、氣態前體物的類型，并建立基

16、于直接測量的源SOA外場識別方法-實驗室模擬(Hayes et al.,ACP,2015;Liu et al.,ES&T Letters,2018;Zhang et al.,STOTEN,2020)25匯報內容匯報內容一一研究背景與存在不足研究背景與存在不足二二科學問題與研究方案科學問題與研究方案三三研究結果研究結果與未來展望與未來展望 機動車源排放及光化學生成SOA與其影響因素 餐飲源排放及光化學生成SOA與其影響因素 城市生活方式源排放對SOA貢獻及其健康效應由燃燒系統、稀釋系統、氧化模擬系統和離線采樣系統組成保證系統的穩定性，扣除背景確保對源特征的識別，合理設計管路減少一次組分損失，平行

17、實驗（至少3次）稀釋倍數稀釋倍數 50稀釋倍數稀釋倍數 10熱熱-冷冷 兩級稀釋兩級稀釋實驗室模擬：源排放與氧化流動管二次生成模擬平臺實驗室模擬：源排放與氧化流動管二次生成模擬平臺26實驗室模擬汽油車排放發動機類型工況類型燃油類型GDIPFI勻速怠速國VE10玉米油餐飲源排放食用油加熱中式烹飪葵花籽油大豆油花生油炸雞塊煎豆腐宮保雞丁手撕包菜222383實驗室模擬：我國汽油車和餐飲源排放和二次生成實驗室模擬：我國汽油車和餐飲源排放和二次生成27與清華大學汽車工程系帥石金教授合作與清華大學汽車工程系帥石金教授合作與中科院過程所陳運法研究員合作與中科院過程所陳運法研究員合作KITCHENQuartz

18、 FilterFilter Tenax TATemp.ControllerCooking Emission Source28AMSSMPS VOCUSCIMSPAMGASFilter-Dilution SystemLABSMPS Q-PTR2930綜合綜合外場加強觀測：獲得典型性和代表性的結果外場加強觀測：獲得典型性和代表性的結果北京、上海、深圳、成都、合肥5個城市點，涵蓋京津冀、長三角、珠三角、成渝四大城市群注：除上海點的數據為2016年冬季、夏季外，其它站點均為2021、2022年的秋冬季數據城市群人口占比（%）GDP占比（%）京津冀7.710.1長三角1724.1珠三角5.58.6成渝6

19、.26.5合計36.449.3城市群人口和GDP觀測儀器31匯報內容匯報內容一一研究背景與存在不足研究背景與存在不足二二科學問題與研究方案科學問題與研究方案三三研究結果研究結果與未來展望與未來展望 機動車源排放及光化學生成SOA與其影響因素 餐飲源排放及光化學生成SOA與其影響因素 城市生活方式源排放對SOA貢獻及其健康效應發動機類型和乙醇汽油對汽油車排放生成發動機類型和乙醇汽油對汽油車排放生成SOA影響影響國V汽油E10GDI-怠速怠速PFI-怠速怠速GDI-勻速勻速單調遞增單調遞增光氧化齡 5d SOA達到峰值峰值：59911427 mg kg-fuel-1SOA/POA=245123先增

20、后減先增后減光氧化齡 2-3d SOA達到峰值峰值：1542525 mg kg-fuel-1SOA/POA=15081先增后減先增后減光氧化齡 1-2d SOA達到峰值峰值：44289 mg kg-fuel-1；SOA/POA=3.31.3SOA產量受到發動機類型和工況的影響；產量受到發動機類型和工況的影響；10%的乙醇加入對的乙醇加入對SOA的生成并沒有顯著的改善的生成并沒有顯著的改善32(Wang Hui,Guo Song*et al.STOTEN,2021)GDI缸內直噴，PFI進氣道噴射餐飲源排放生成餐飲源排放生成SOA及影響因素及影響因素炸和煎相比其他菜品具有更高SOA生成速率；葵花

21、籽油SOA生成速率顯著高于其他食用油加熱相同油做不同菜，差異不大；溫度相同加熱不同油，差異較大玉米油做菜SOA生成速率 7.2 mg min-1 只加熱玉米油SOA生成速率 2.5 mg min-1葵花籽油是玉米油的 6 倍花生油是玉米油的 4倍33SOA的生成速率：實際烹飪的生成速率：實際烹飪 加熱食用油加熱食用油；加熱食用油間的差異；加熱食用油間的差異 烹飪方式間的差異烹飪方式間的差異玉米油基于氣溶膠質譜基于氣溶膠質譜AMS建立建立SOA精細化解析方法精細化解析方法34(Zhang Zirui,Hu Min*et al.ACP,2022;Zhu Wenfei,Guo Song*et al.

22、,ACP,2022)機動車和餐飲源的POA與SOA譜圖Vehicle MO-OOAVehicle LO-OOACooking non-fried LO-OOACooking fried LO-OOACooking POAVehicle POA我國重點城市群中我國重點城市群中5個城市個城市OA來源解析來源解析 僅兩類源POA對OA貢獻為7-21%，但加上LO-OOA 占比為34-42%，如考慮到MO-OOA占比可高達75%35我國重點城市地區機動車與餐飲源我國重點城市地區機動車與餐飲源OA的健康效應的健康效應 各城市機動車源與餐飲源OA總貢獻的月均死亡人數4.2-15.9人/百萬人，占地方總死亡

23、率的0.9-3.4%（高于北京2021年車禍月均死亡人數4.2人/百萬人）造成月均經濟損失為3.0-7.1 億元，占地方GDP的0.12-0.47%（相當于月均生成3500輛TESLA Model 3 電動車）36小結小結機動車和餐飲排放氣態有機物（VOCs+IVOCs）是城市臭氧和SOA重要前體物，IVOCs對SOA貢獻超過VOCs，對IVOCs研究仍處于起步階段機動車排放生成SOA受運行工況和發動機類型影響更大，怠速條件生成SOA是勻速的10倍，乙醇汽油對SOA生成影響不顯著實際餐飲與加熱油無論從一次排放還是二次生成都存在較大差異，食用油的選擇對排放后生成SOA影響更大，實際烹飪中不同烹飪

24、方式主要影響排放因子，對排放組成影響較小相同排放條件下，人為源排放生成SOA潛力，機動車餐飲。在緊急防控污染時，對汽油車排放的控制可能會有更加顯著的效果，餐飲排放管控對長期SOA控制更重要我國重點城市群，兩類源排放生成的POA、SOA可貢獻總OA的34-42%(在污染過程中占比可高達75%)，拓展了過去僅考慮兩種源排放POA時的認知(貢獻總OA的7-21%)。造成負面的健康效應（貢獻過早死亡人數占總死亡率的0.9-3.4%，地方GDP損失0.12-0.47%）3738Chemical Analysis Method:Non-target scanning of organics from co

25、oking emissions using comprehensive two-dimensional gas chromatography-mass spectrometer(GCGC-MS),Applied Geochemistry,2023.Investigation of partition coefficients and fingerprints of atmospheric gas-and particle-phase intermediate volatility and semi-volatile organic compounds using pixel-based app

26、roaches,Journal of Chromatography A,2022.Emissions:Measurement report:Distinct emissions and volatility distribution of intermediate-volatility organic compounds from on-road Chinese gasoline vehicles:Implication of high secondary organic aerosol formation potential,Atmospheric Chemistry and Physics

27、,2021.Impact of cooking style and oil on semi-volatile and intermediate volatility organic compound emissions from Chinese domestic cooking,Atmospheric Chemistry and Physics,2022.SOA Formation:Importance of Semivolatile/Intermediate-Volatility Organic Compounds to Secondary Organic Aerosol Formation

28、 from Chinese Domestic Cooking Emissions,Environ Sci Tech Let,2022.Secondary aerosol formation from a Chinese gasoline vehicle:Impacts of fuel(E10,gasoline)and driving conditions(idling,cruising),Science of the Total Environment,2021.Publications39PublicationsAmbient Source Apportionment&Health Effe

29、ct:Mass spectral characterization of secondary organic aerosol from urban cooking and vehicular sources,Atmospheric Chemistry and Physics,2021.Seasonal variation of aerosol compositions in Shanghai,China:Insights from particle aerosol mass spectrometer observations,Science of the Total Environment,2

30、021.Secondary Organic Aerosol from Typical Chinese Domestic Cooking Emissions,Environ Sci Tech Let,2021.Formation and Evolution of Secondary Organic Aerosol Derived from Urban Lifestyle Sources Vehicle Exhaust and Cooking Emission,Atmospheric Chemistry and Physics,2021.Secondary Organic Aerosol Form

31、ation in China from Urban-Lifestyle Sources:Vehicle Exhaust and Cooking Emission,Science of the Total Environment,2023.Impact of water uptake and mixing state on submicron particle deposition in the human respiratory tract(HRT)based on explicit hygroscopicity measurements at HRT-like conditions,Atmospheric Chemistry and Physics,2022.40