針對二次電池體系的原位-工況表征平臺-喬羽.pdf

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1、針對二次電池體系的原位/工況表征平臺喬 羽廈門大學 化學化工學院 2特色電化學原位譜學表征方法深度機理研究p 去溶劑化過程p 電解液分解成膜過程p 電解液分解產氣過程p 電極材料產氣過程p 電極材料結構演化過程p 還原并原位分析二次電池電極/電解液表界面、結構演化過程 （廈大/嘉庚實驗室：搭建原位/工況 電池表征譜學平臺）電池產氣（電極、電解液）電極/電解液表界面反應電極材料演化（局域環境、晶體結構）XRD/XAS/NPDOEMS/GC-MSIR/Raman3Ex/In-situ表征揭示電極-電解液表界面關鍵過程p 通過靜態（ex-situ）和動態（in-situ）表征模塊的結合，捕捉反應中間

2、體，還原電極-電解液表界面分解路徑，為表界面設計和強化提供依據。Yu Qiao*et al.ACS Energy Lett.2022,7,26772684Yu Qiao*et al.Adv.Funct.Mater.2023,33,2304496.Yu Qiao*et al.Energy Storage Materials 2022,53,492-504Yu Qiao*et al.J.Am.Chem.Soc.2023,145,15,87008713p 漫反射紅外表征：電解液分解脫氫過程p 原位SERS表征：表面吸附中間產物p 案例（富鋰電解液設計悖論）：高壓電解液不再適用于4.5-4.8V富鋰，

3、超氧化物中間產物親核進攻和高電壓下氧化分解方向相反！4“看見”電極-電解液表界面“去溶劑化”Yu Qiao*et al.Angew.Chem.Int.Ed.2024,e202400254p 界面“局部”高濃p 實質就是濃差極化帶來的影響p 如何利用去溶劑化難易程度的不同來調控分解順序，真正設計SEIp 電化學原位紅外光譜：鋰金屬表面去溶劑化5特色電化學原位譜學表征方法深度機理研究電池產氣（電極、電解液）電極/電解液表界面反應p 去溶劑化過程p 電解液分解成膜過程p 電解液分解產氣過程p 電極材料產氣過程p 電極材料結構演化過程p 還原并原位分析二次電池電極/電解液表界面、結構演化過程 （廈大/

4、嘉庚實驗室：搭建原位/工況 電池表征譜學平臺）電極材料演化（局域環境、晶體結構）XRD/XAS/NPDOEMS/GC-MSIR/Raman6將傳統產氣分析的功能拓展Yu Qiao*et al.Angew.Chem.2023,doi.org/10.1002/anie.202316112Yu Qiao*et al.Adv.Mater.2023,doi.org/10.1002/adma.202312159Yu Qiao*et al.Nano Lett.2023,23,8,35653572;Yu Qiao,et al.Nano Lett.2022,22,24,99729981p 通過靜ex/in-si

5、tu MS表征模塊的結合，定量關鍵動態過程、產物。7Operando 電池工況產氣表征針對軟包鋰離子電池設計/改裝相應的工況產氣模具p 設計匹配標準化軟包電池的模具，采集電池工況運行模式下的氣體產物信息p 針對不同氣體產物，在不同電壓區間和充放電深度下的釋放過程，解析電池反應p 施加外場調控，還原復雜工況，分析真實環境下的產氣過程：高溫、過充，等。Yu Qiao*et al.Journal of Energy Chemistry 2023,84,286-291.8從DEMS到in-situ GC-BID/MS:全產氣分析p 傳統DEMS/OEMS表征的產氣并不準（正）確、也不全面p 自主設計六

6、分閥進樣系統，實現in-situ/operando GC9從DEMS到in-situ GC-BID/MS:全產氣分析p GC分離的前提下，雙檢測器實現全產物分析，澄清反應路徑p 自主研發：原位GC-BID/MS系統10Operando表征 vs.In-situ表征（MS為例）p Operando工況表征的意義，可 能 不 僅 僅 是 從coin-cell到pouch-cellp 電池工作環境（構造、實際工作情況、復雜工作條件，等）p 田老師的比喻，本質上在于讓體系遷就表征，還是表征遷就體系11特色電化學原位譜學表征方法深度機理研究電池產氣（電極、電解液）電極/電解液表界面反應p 去溶劑化過程p

7、 電解液分解成膜過程p 電解液分解產氣過程p 電極材料產氣過程p 電極材料結構演化過程p 還原并原位分析二次電池電極/電解液表界面、結構演化過程 （廈大/嘉庚實驗室：搭建原位/工況 電池表征譜學平臺）電極材料演化（局域環境、晶體結構）XRD/XAS/NPDOEMS/GC-MSIR/Raman12從初級到高階：XRD中的層錯stacking faultsYu Qiao*et al.ACS Energy Letters 2023,4806-4817.p 對于XRD的理解和分析：不僅僅局限在層間距、精修晶胞參數層面；p 長程有序被打亂后，不同類型層板的隨機排序：stacking faults（層錯）

8、13stacking faults引發共生結構循環穩定性Yu Qiao*et al Nature Energy 2024.10.1038/s41560-023-01425-2 p 鈉離子電池層狀正極材料中，存在更加復雜的相變模式：intergrowth 共生14如何消除stacking faultsYu Qiao*et alNature Sustainability 2024.10.1038/s41893-024-01288-9p TM層空位的引入，能夠抓住AM層的鈉，也就消除了O層（貧鈉層）15特色原位表征聯用技術p 廈門大學-嘉庚實驗室（電池體系譜學平臺）電化學/熱場原位XRD(二維探測器

9、微焦斑)-FAULTS電化學/熱場原位MS(2套)電化學/熱場原位顯微紅外(ATR、SERIS)電化學/熱場原位GC-MS16特色電化學原位譜學表征方法深度機理研究p還原并原位分析二次電池電極/電解液表界面、結構演化過程，意義重大 謝謝大家！歡迎指導、合作！請前輩、同事、同學們批評指正！p 二次電池相關新型儲能體系（富鋰、鈉電正極材料中陰離子氧化還原機理，電極電解液表界面電化學過程，電解液體系溶劑化構型改性研究，等）；p 電化學原位譜學表征（原位氣相質譜、原位紅外、Raman，原位XAS，等）2021年入職廈大后，以末位通訊作者身份在Nature Energy,Nature Sustain.,

10、Joule,JACS*2,AM*2,Angew*3,等科研期刊發表學術論文30余篇。喬 羽（孫世剛院士團隊）17Ex/In-situ表征揭示電極-電解液表界面關鍵過程p 案例（富鋰電解液“設計”悖論）Yu Qiao*et al.J.Am.Chem.Soc.2023,145,15,87008713Yu Qiao*et al.Angew.Chem.2023,doi.org/10.1002/anie.202316790Yu Qiao*et al.Energy Storage Materials 2022,53,492-504p 原位SERS表征：表面吸附超氧化親核攻擊中間產物的動態變化趨勢捕捉，指導電解液、添加劑的正確設計方向！18多表征聯用、多模塊集成表征系統p 水系Zn電金屬負極三大著眼點：去溶劑化、析氫、枝晶（擇優取向）Yu Qiao*et al.Joule,2023,doi.org/10.1016/j.joule.2023.05.004p 熱失控研究中，MS-XRD聯用系統能夠做到“同時-共點”標定熱失控溫度Yu Qiao*et al.Adv.Mater.2023,2308656Yu Qiao*et al.Adv.Funct.Mater.2023,2304496Yu Qiao*et al.Adv.Funct.Mater.2023,2310799